Il problema probabilmente sta proprio sul server SMTP. Magari è configurato in modo da non accettare più di 100 email per volta dallo stesso indirizzo.

Tieni presente che dal momento che la invii via codice al momento in cui il server SMTP la inoltra al destinatario passa qualche secondo (se non di più) per cui risulta che il server SMTP si gonfia di email che invii.

Prova a fare in modo che ogni 100 email si prenda una pausa di qualche secondo (con un semplice algoritmo) .