puoi usare nell'evento keyDown la proprietà suppressKeyPress dell'oggetto evento e

es:

codice:
private void textBox1_keyDown(object sender, KeyEventArgs e)
{
   if(e.KeyCode == KeyCode.Alt)//non voglio premere alt
   {
      e.SupressKeyPress = true;  //l'alt viene soppresso
      testBox1.Text += "ALT";  //scrivo quello che mi va
   }
}