credo che il modo migliore sia associare il dataset ad un datagrid o gridview ed esportare questi in excel;
il metodo di scrivere cella per cella ciclando nel dataset è sconsigliato, la creazione del file excel (almeno a me) non funzionava bene, creava tante istanze e tanti fogli excel.
prova a guardare qui:
http://aspnetway.com/blogs/aspnetway..._DataGrid.aspx