Per Windows puoi lavorare direttamente con le API Win32 per la gestione delle finestre (cosa non molto semplice), oppure, se hai una versione non-express di Visual C++, puoi utilizzare le MFC, ATL, o WTL; sempre per Windows (ma non necessariamente legata a Visual C++) ho scoperto di recente SmartWin++, che mi pare piuttosto interessante. In alternativa esistono molti framework multipiattaforma come le già citate QT, GTK+, wxWidgets (queste ultime le ho provate rapidamente su Linux e non mi ci sono trovato male). Difficile darti un consiglio, dipende tutto dalle tue esigenze; fai qualche ricerca sui framework citati per farti un'idea.