Il problema è che il controllo PictureBox non riceve il focus (se non da codice con il metodo PictureBox1.Focus). Di conseguenza, gli eventi relativi alla gestione tastiera e focus, implementati nella classe base Control, sono stati quasi tutti nascosti in quanto considerati non necessari per l'utilizzo del controllo.
Le strade per risolvere il problema sono due:
  1. imposti la proprietà del form KeyPreview = True e rilevi i pulsanti premuti attraverso gli eventi KeyDown, KeyPress e KeyUp del form stesso
  2. utilizzi un tuo UserControl al posto della PictureBox