Senza entrare nel merito sull'uso di questo strumento, ho provato questo esempio:

http://www.codeproject.com/KB/aspnet/CaptchaImage.aspx

Dalle prove fatte, niente di eccezionale, ma va e, inoltre, l'immagine generata è abbastanza chiara da leggere.

Che sia scritto in c# o vb.net è indifferente, dato che un sito web può contenere pagine e codice con ambedue i linguaggi.
Se poi il codice lo si mette in una libreria esterna, funziona sempre in modo indipendente del linguaggio