Devi scegliere in base ai tuoi interessi, puoi usare le librerie .NET se programmi in windows, le WxWidgets (secondo me le migliori) che sono multi piattaforma e utilizzano i widgets nativi del sistema, le gtk o le qt (meglio qt di gtk) che sono multipiattaforma e si disegnano da soli...
Io ti consiglio di darci un'occhiata e guardare degli esempi di codice di ognuna e poi scegliere in base a quella che ti garba di più.
Queste sono le librerie più diffuse, a mio parere le migliori sono le WxWidgets...

Ah volendo ci sono pure le fltk che si disegnano da sole usando OpenGL.