In C e con look nativo come detto ci sono le GTK, oppure, stando in ambito strettamente Windows, si può lavorare direttamente con le API di Windows (anche se hanno una curva di apprendimento non dolcissima).

Se si va in ambito C++ invece ci sono più toolkit grafici, ma usarli da Dev-C++ non so quanto sia comodo, ci sono IDE più adatti (oltre al fatto che Dev-C++ è un progetto vecchio, con diversi bachi e non più mantenuto - anche se sembra che qualcuno forse abbia ripreso lo sviluppo di recente).
Limitandosi ad ambienti "free", puoi indagare sull'uso delle wxWidgets in Code::Blocks o delle Qt con QtCreator.