Da quel che sò hai due alternative.
La prima è quella di dichiarare il dataset e popolarlo aggiungendo colonne e righe dal datagridview.
La seconda, dichiari il dataset e aggiungi colonne e righe(o leggi da un file xml), poi lo assegni come datasource.
Ti consiglierei la "seconda" ma senza altre informazioni su come hai impostato il datagridview non so dirti di più.
Ciao