Innanzitutto, nonostante il codice funzioni, ha parecchi problemi per quanto riguarda la computazionalità (la velocità di calcolo dell'elaboratore in caso di numeri molto grandi).
Per i numeri primi ti consiglio questo codice, in quanto un numero pari (a parte il 2) non é MAI primo, quindi controlla solo i numeri dispari:
codice:
    If n <= 3 Then
        primo = True
    Else
        If n Mod 2 = 0 Then
            primo = False
        Else
            d = 3
            r = Int(Sqr(n))
            While (d <= r) And (n Mod d <> 0)
                d = d + 2
            Wend
            If d > r Then
                primo = True
            Else
                primo = False
            End If
        End If
    End If
    If primo Then MsgBox "primo"
Secondo: per poter farlo partire, all'evente Click del bottone (basta un doppio click sullo stesso per poter agire sugli eventi del click) devi inserire
codice:
Call Primo (TuoNum)
in modo che il tutto appaia
codice:
Private Sub Command1_Click()
    Call Primo(TuoNum)
End Sub
Ciao