Beh sicuramente devi compilare tutto di nuovo, perché devi dirgli per quale processore creare il codice da eseguire.
Detto ciò, leggendo in internet, dicono anche di verificare se hai referenziato qualche libreria esterna (dll) che è stata compilata per 32 bit e che quando vai ad eseguirla a 64 ti genera l'eccezione...