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Così dovrebbe essere più corretto
No, innanzitutto stai testando 'i', che è solo l'indice. Devi prendere e usare il valore fornito da charAt!
Esiste comunque un approccio furbo e pratico: usare indexOf su un String che contiene le lettere da testare.

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ora come calcolo la percentuale?
Per ciascun contatore: contatore / somma_contatori

moltiplicato per 100 ovviamente per avere la percentuale. Ah, importante: la divisione deve essere "floating-point". Se fai un int diviso un int la divisione è "intera", senza decimali. Converti uno dei due operandi a double.