Non sono sicuro che la domanda di Riki riguardi il Merge... il Merge unisce più assemblies in un unico assembly, ma poi nella cartella Release ci sono sempre e comunque un .exe + millantamila files.
Penso che la sua domanda si rivolga di più verso un Installer, cioè un unico .exe che una volta eseguito installa nella cartella prescelta i due o più files necessari al funzionamento del programma, oltre a creare le relative icone sul Desktop ecc. ecc.
Di Installers ce ne sono molti... io da sempre uso il fantastico InnoSetup, che è aggratis e ci fai veramente quello che vuoi.