Le Qt puoi usarle solo col C++... Le Gtk un pò con tutto... Perl, Python, C++, C e tanti altri linguaggi...
Le gtk sono più usate e c'è moltissima documentazione su loro, ma le trovo più scomode da usare: per disegnare qualcosa in una finestra (un bottone, una scritta etc) sei costretto a utilizzare tabelle, campi etc... Non puoi mettere un bottone a coordinate XY, ma defi fare una tabella (tipo le tabelle html) con un campo a coordinate XY e metterci dentro gli oggetti... Il paragone con l'html e' ottimo... Si usa in maniera simile... Le Qt invece sono sotto questo punto di vista più semplici da usare... E secondo me sono esteticamente più belle (pensa all'aspetto di Nautilus e a quello di Konqueror... All'aspetto di Mozilla e a quello di Opera)...
Non so dirti di più perchè ho appena imparato a disegnare degli oggetti in una finestra, niente di più...