Ho lo stesso problema, non riesco a ridimensionare le colonne del datagrid, usando il codice postato da Peter_Pan:
codice:
Dim m_dt As New DataTable 

        m_dt.Columns.Add("Nome")
        m_dt.Columns.Add("Tempo")

        '***************************************
        'Per dare delle impostazioni alle singole colonne
        Dim TSAuthors As New DataGridTableStyle
        TSAuthors.MappingName = "Test"  'Nome del DataTable
        Dim TCFirstName As New DataGridTextBoxColumn
        Dim TCTempo As New DataGridTextBoxColumn

        TCFirstName.MappingName = "Nome"    'Nome della colonna del DataTable
        TCTempo.MappingName = "Tempo"       'Nome della colonna del DataTable

        TCFirstName.HeaderText = "Nome"     'Si può scrivere cosa deve comparire come titolo della colonna
        TCTempo.HeaderText = "Tempo"
        'TSAuthors.PreferredColumnWidth = 180

        TCFirstName.Width = 30              'Dimesione della prima colonna
        TCTempo.Width = 180                  'Dimesione della seconda colonna

        TSAuthors.GridColumnStyles.Add(TCFirstName)
        TSAuthors.GridColumnStyles.Add(TCTempo)

        DataGrid1.DataSource = m_dt 
        DataGrid1.TableStyles.Add(TSAuthors)
Le righe in rosso le ho inserite io, il problema è che la larghezza delle colonne è sempre quella della proprietà preferredcolumnwidth che per default è 75. Lo trovo abbastanza complicato sto datagrid, sono da poco passato al NET
Ciao