Forse è una mia limitatezza mentale, ma non capisco se stai cercando di intercettare l'evento legato alla pressione di un tasto oppure al clic di un pulsante (Button).

Tieni sempre a mente che il .NET Framework SDK viene fornito assieme ad una corposa documentazione sulla quale si può trovare tutto.

Il collegamento lo trovi nel Menu di Avvio.

Ciao!