Se il DVD contiene un film (forse io l'avevo dato troppo per scontato) la compressione rar non serve a niente, bisogna procedere in un altro modo; se invece contiene altro genere di dati credo che più di così non puoi fare.

Nel caso della compressione di un film fai come segue:

Estrai i file dai due archivi rar (speriamo che non manchi nulla) in un'unica cartella.

Munisciti di DVDShrink.

Clicca su "Open Files";
Seleziona la cartella contenente i files;
Segui i passaggi prima elencati;
Clicca su "Backup!" per ottenere i nuovi files compressi.

Fammi sapere.