praticamente,se ho capito bene,attraverso un bottone inizi un ciclo che carica le immagini in una picture box.Quando clicchi sulla picture vorresti interrompere il ciclo .
La sintassi da usare e' questa:

For contatore = inizio To fine [Step incremento]
[istruzioni]
[Exit For]
[istruzioni]

Next [contatore]

Praticamente ti serve una variabile per dire al ciclo di for quando hai premuto sulla picture box.
Dichiara una variabile Global imgsel as boolean.Se true vuol dire che hai premuto sulla picture
Percio sull'evento click della picture scriverai:imgsel=true


il codice diventa:
Private Sub XPButton3_Click()
For i = 0 To File1.ListCount
DoEvents
Image1.Picture = LoadPicture(File1.Path & "\" & File1.List(i))
File1.ListIndex = File1.ListIndex + 1
exit for
imgsel=true


Next
Close
End Sub