devi convertire i dati letti dagli input con la funzione parseInt() (o parseFloat() se sono numeri non interi) prima di fare la somma, altrimenti ottieni solo la concatenazione di stringhe
Calcola(parseInt(document.modulo.primo.value,10) + parseInt(document.modulo.secondo.value,10));
(Inoltre ricorda che gli eventi vanno scritti preferibilmente in minuscolo: onclick e non onClick)
Ciao