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La cosa principale da imparare con WPF è la sintassi per il famoso XAML, unitamente al pattern MVVM.
Esattamente: è una delle cose a cui mi riferivo con l'affermazione "creare applicazioni in grado di sfruttare il framework".

Da un lato, dovrebbero essere applicazioni business di alto livello o comunque moderne: se devi utilizzare la solita griglia, WPF rimane senz'altro sottosfruttato. Dall'altro, si dovrebbe fare tesoro dell'approccio MVVM, che - come hai giustamente sottolineato - viene spinto in WPF pur non essendo una prerogativa del solo WPF, perché realizzabile anche in WinForms e addirittura in ASP.NET Web Forms (per mia esperienza).

Infatti, al netto di scegliere framework e librerie di ampio respiro o che negli anni abbiano garantito una maggiore longevità, per rimanere aperti verso il futuro bisogna puntare teoricamente (e idealmente) a suddividere nel modo corretto modelli, logica di business e presentazione affinché quest'ultimo layer sia il più sottile e ridotto possibile.

Questo garantirà sempre la maggior flessibilità nella migrazione di codice a/da altri linguaggi, librerie e/o framework, con tutta una serie di vantaggi tangibili.

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Se invece si vuole aprire "un mondo" il più delle volte non visibile se non si è mai provato, allora imparare questi concetti migliorerà di gran lunga la qualità del codice prodotto; la suddivisione dei compiti nel team; il testing; la semplicità di manutenzione; la migrazione verso altre tecnologie; le modifiche del prodotto oltre che la "ramificazione" del software verso altre versioni mantenendo una base comune.
Concordo al 100% (ma se potessi, anche al 110).